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分子高激發(fā)態(tài)漫游反應(yīng)通道被發(fā)現(xiàn)

發(fā)布時(shí)間:2024-02-19 10:22:00來(lái)源: 光明網(wǎng)-《光明日?qǐng)?bào)》

  【科技前沿】

  光明日?qǐng)?bào)北京2月18日電(記者齊芳)在化學(xué)反應(yīng)中,漫游反應(yīng)是一種特殊類型的反應(yīng)機(jī)理。中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(以下簡(jiǎn)稱“大連化物所”)近日利用“大連相干光源”發(fā)現(xiàn)了首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應(yīng)通道,表明了漫游反應(yīng)機(jī)理在化學(xué)反應(yīng)中的普適性,為理解和預(yù)測(cè)化學(xué)反應(yīng)提供了新的視角。這項(xiàng)研究成果由大連化物所袁開(kāi)軍研究員和楊學(xué)明院士實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì),聯(lián)合傅碧娜研究員和張東輝院士理論團(tuán)隊(duì)共同完成,文章日前發(fā)表在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊《科學(xué)》上。

  據(jù)介紹,化學(xué)反應(yīng)好似翻山越嶺,分子和原子“登山者”要攀登能量壁壘這座“高山”,才能轉(zhuǎn)換為新的物質(zhì)。在傳統(tǒng)的化學(xué)反應(yīng)過(guò)渡態(tài)理論中,反應(yīng)主要沿著最小能量路徑進(jìn)行,就像登山者找到最低的山脊線越過(guò)高山,以消耗最少的能量。

  在某些化學(xué)反應(yīng)中,分子可能會(huì)從山峰外圍“繞遠(yuǎn)”,從微觀的角度看,原子或者基團(tuán)不會(huì)立即從分子中斷開(kāi),而是在分子附近“晃蕩”,忽遠(yuǎn)忽近,就像宇航員在太空“漫游”一樣,最終形成與傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)不同的產(chǎn)物,這就是漫游反應(yīng)。

  21世紀(jì)初,科學(xué)家第一次發(fā)現(xiàn)漫游反應(yīng)。此后,針對(duì)漫游反應(yīng)機(jī)理的解析一直局限于分子的低電子態(tài)和基態(tài)。由于分子只有吸收極紫外光的高能量光子才可以到達(dá)高激發(fā)態(tài),而高亮度、可調(diào)諧極紫外光源十分缺乏,分子達(dá)到高激發(fā)態(tài)時(shí)是否存在漫游反應(yīng)一直未得到證實(shí)。

  “大連相干光源”的出現(xiàn)使難題迎刃而解。袁開(kāi)軍說(shuō):“‘大連相干光源’打開(kāi)了研究分子高激發(fā)態(tài)反應(yīng)機(jī)理研究的大門。”“大連相干光源”是該研究團(tuán)隊(duì)聯(lián)合上海應(yīng)用物理研究所研制的我國(guó)第一臺(tái)極紫外自由電子激光,也是全球唯一運(yùn)行在極紫外波段的自由電子激光用戶裝置。通過(guò)“大連相干光源”輸出高亮度、波長(zhǎng)可以調(diào)諧的極紫外光,能夠激發(fā)任何分子到特定的高激發(fā)態(tài)。

  研究團(tuán)隊(duì)利用“大連相干光源”制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子,并結(jié)合自主研制的高分辨離子成像技術(shù)探測(cè)了激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物的量子態(tài)分布。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),二氧化硫分子在133納米波段附近解離產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)氧氣產(chǎn)物呈現(xiàn)兩種振動(dòng)量子態(tài)分布。

  隨后,傅碧娜和張東輝團(tuán)隊(duì)利用自主發(fā)展的高精度激發(fā)態(tài)勢(shì)能面構(gòu)建方法和產(chǎn)物量子態(tài)分辨的動(dòng)力學(xué)計(jì)算,精確重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)所觀測(cè)到的現(xiàn)象,揭示了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子可以通過(guò)漫游反應(yīng)產(chǎn)生高振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物,而傳統(tǒng)的最小能量路徑只產(chǎn)生低振動(dòng)態(tài)分布的氧氣產(chǎn)物。實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果的一致,證實(shí)了高激發(fā)態(tài)漫游反應(yīng)通道的存在,表明了漫游反應(yīng)在化學(xué)反應(yīng)中普遍存在。

  “通過(guò)這項(xiàng)研究,我們對(duì)以往化學(xué)反應(yīng)的理論產(chǎn)生了新的認(rèn)知,很多傳統(tǒng)化學(xué)反應(yīng)理論無(wú)法解釋的現(xiàn)象都有可能用漫游反應(yīng)機(jī)理得到解釋,這將提升人們對(duì)化學(xué)反應(yīng)本質(zhì)的進(jìn)一步理解?!睏顚W(xué)明說(shuō),“每一次基礎(chǔ)研究的突破,都擴(kuò)展了人類認(rèn)知的邊界,擴(kuò)充了人類的知識(shí)儲(chǔ)備。”

  下一步,科研團(tuán)隊(duì)將利用“大連相干光源”開(kāi)展更多分子的極紫外光化學(xué)研究,深入理解分子光化學(xué)過(guò)程在宇宙分子演化和生命起源所起的作用,同時(shí)推動(dòng)科學(xué)家發(fā)展新的理論模型和計(jì)算方法,以此來(lái)更精準(zhǔn)地描述和預(yù)測(cè)化學(xué)反應(yīng)。

  《光明日?qǐng)?bào)》(2024年02月19日 08版)

(責(zé)編:李雨潼)

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